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近日，法国图卢兹大学CEMES-CNRS的Vincent Paillard团队实验发现通过改变激光光束的偏振，可以在空间上控制铕（Eu³⁺）离子的电偶极发射和磁偶极发射，从而在激发波长处产生近场（见图1）。

置于光学共振纳米天线附近的铕(Eu³⁺)离子的光发射通常通过调节局域光子态密度(LDOS)来控制。团队表明，硅纳米环除了作为纳米天线的作用外，激发光的偏振和形状也可以用来操纵光发射，因为方位角或径向偏振的柱矢量光提供了空间形状的电场和磁场。Eu³⁺跃迁的光致发光谱和硅声子谱都强烈地依赖于激发光和硅纳米环的尺寸。

拉曼散射和光致发光(见图2)的实验结果分别通过数值模拟硅纳米天线和Eu³⁺掺杂薄膜中的近场强度得到了证实。从实验光致发光图中得到的分支比也揭示了电和磁发射通道的重新分配。团队的结果表明，通过改变激光束的偏振，可以在空间上控制Eu3+离子的电偶极发射和磁偶极发射，从而在激发波长处产生近场（见图3）。

研究背景

许多工作致力于LDOS工程控制发射率或偶极子定位以控制发射方向性。另一方面，泵的影响却很少在实验中被考虑。事实上，当激发态饱和或非饱和时，量子发射器的光致发光信号要么正比于LDOS，要么正比于近场强度。该工作中，团队研究了非饱和状态下聚焦柱矢量光束对沉积在高折射率介质纳米结构上的稀土离子掺杂薄膜光致发光的影响。

基于稀土离子的量子发射器在过去的十年中得到了广泛的研究，因为它们是光稳定的，并且具有窄的电子跃迁，在吸收或发射时对应于有效的电或磁偶极跃迁。因此，它们被用来探测光的电和磁成分，方法是把它们放置在等离子体或介质天线附近，其中电和磁LDOS可以调节并空间分离。在某种程度上，增强电或磁Purcell效应可以导致使用近红外发射器(如Eu³⁺，或使用Eu³⁺或Tb³⁺的高效可见光源和灯用荧光粉)的通信应用。与光的磁性成分相互作用的磁偶极转换，当它们被合到高指数电介质纳米天线时，可能更加有趣，因为在这样的纳米结构中，已知磁场在磁偶极或四极共振波长处被强烈增强。在实验中，与电偶极发射过渡相比，磁偶极发射过渡的增强更大。从理论上讲，最近的一些工作预测了在纳米结构设计和M-LDOS优化的情况下磁Purcell效应的非常强烈的增强，大于10³。然而，除了用于定制LDOS的纳米天线设计以及定向行为之外，激发光束是第三个可用于空间和光谱上塑造任何光学驱动光源的强度的参数。径向或方位极化的圆柱矢量光束(CVB)非常有用，因为电场和磁场在空间上是分开的，并且可用于选择性激发介电纳米天线中的电和磁共振模式，以及稀土离子中的电和磁偶极子跃迁。

因此，团队研究中表明，由于受控的近场热点不同，CVB可用于沉积在硅纳米环上Eu³⁺掺杂薄膜光致发光强度的空间工程。

创新研究

研究团队使用不同的圆柱矢量光束研究了Eu³⁺掺杂的团簇沉积薄膜在硅纳米环上的光致发光映射（见图1）。除了局域光子态密度，团队还发现激发光束的形状和偏振也有重要的影响。激发环形纳米天线的径向和方位偏振光束允许调节近场热点，从而导致局部光致发光增强。

结果表明，通过在空间上激发、发射，可以塑造量子发射器耦合到介质纳米天线的光致发光。

更复杂的电介质纳米天线则需要设计成在有选择的圆柱矢量激发的吸收跃迁处共振，并具有特定的发射跃迁，同时淬灭其他转变。磁跃迁的稀土离子是非常好的候选者，其受益于在激发波长下具有非常高的局部磁场增强，可以结合磁和电LDOS工程来控制不同的发射通道。

图1 实验设置和样品描述

图2 光致发光和拉曼映射

该文章近日发表在国际顶尖学术期刊《Light: Science & Applications》，题为“Control of light emission of quantum emitters coupled to silicon nanoantenna using cylindrical vector beams”，Martin Montagnac为论文的第一作者，Vincent Paillard为论文的通讯作者。（来源：LightScienceApplications微信公众号）

相关论文信息：‍‍https://www.nature.com/articles/s41377‍-023-01229-9