近日，韩国成均馆大学能源科学系，基础科学研究所(IBS)纳米结构综合物理中心Ji-Hee Kim教授团队，联合明尼苏达大学Sang-Hyun Oh 和Tony Low教授团队，通过电极界面工程调控二硫化钼(MoS2)与金(Au)电极之间的界面来增强近红外光的吸收。
基于二维半导体(如过渡金属硫化物)，尤其是像 MoS2这样的过渡金属二硫化物（TMD）材料拥有许多有趣的光电性质,使其成为新一代光电子器件的有前景的候选材料。但是,它们较大的带隙限制了可吸收和探测的光谱仅到可见光范围。本文提供了一个创新性的解决方案, 展示了通过溅射沉积工艺调控生长金属-半导体界面的方法是一个强大而直接的方式，来拓宽TMD材料的探测范围到近红外范围。
研究背景
过渡金属硫化物由于其独特的带隙结构、高载流子迁移率以及强的光吸收与发射等性质,被认为是实现新一代光电子器件的有力候选材料。特别是MoS2由于其相对较高的环境稳定性以及已有的大面积增长技术,成为目前研究最广泛的二维材料之一。在过去十年时间里,科学家们通过材料合成与器件制作技术的改进，MoS2基的光电探测器在响应度、响应速度等指标上都已经取得长足的进展。然而, MoS2等过渡金属硫化物的较大带隙使其仅能吸收可见光波段的光子,这限制了其在近红外甚至中波红外等波段的光电应用。如何突破这一性能瓶颈,拓展其光电响应范围一直是该领域的研究热点与难点。
目前,实现MoS2的近红外探测主要有以下几种策略:1)利用结构缺陷增强近红外吸收;2)利用热电效应产生近红外响应;3)利用与等离子体结构的相互作用获得高能“热”电子。但这些方法都存在明显的局限性,比如响应速度慢,响应度低,仅局限于特定的几何结构中等。所以高响应度与高响应速度兼备的近红外MoS2光电探测器仍然是一个挑战。
创新研究
本文提供了一个简单高效的策略来实现宽带隙MoS2的近红外探测, 即通过工程MoS2与金属电极的界面条件获得高效红外吸收。其创新点在于发现溅射沉积的Au电极会与MoS2形成杂化的界面,该界面中的缺陷态可以吸收近红外光,从而在MoS2中产生光电流。图1给出了进一步说明。图1c比较了在同一片MoS2上,分别使用转移Au、热沉积Au和溅射沉积Au三种方法制备的电极后的吸收谱变化。结果发现,尽管三种样品在可见光吸收波段基本相似,但在近红外吸收上有显著差异,溅射Au的吸收最强。图1d-f的STEM结果进一步证实,相比转移的Au,后两种沉积的Au与MoS2形成了非常紧密的界面。在电学上,这种界面杂化会改变Schottky势垒;从光学上,它影响了MoS2的吸收性能。所以,金属沉积技术会通过界面效应深刻影响MoS2的光电性质。
与转移或热沉积的Au电极相比,溅射沉积Au电极使MoS2的800-1600 nm波段的吸收率显著提高到70%。另外,MoS2/Au的异质结构还形成了一个法布里-珀罗共振腔,进一步增强了近红外吸收。这一点体现在图2。图2a和b结果表明,顶部再沉积一层超薄Au能产生双重的吸收增强效应。图2c用传递矩阵模拟进一步证明这源自MoS2/Au的FP腔体效应。所以,通过精心设计的MoS2/Au异质结构,实现了强的近红外吸收。这说明合理的异质结构工程可以有效改善二维材料的光响应。
通过调节MoS2的厚度,吸收波段可以在近红外范围内调谐。基于这种强吸收,器件成功在通信波段的1310 nm和1550 nm下获得了高达35和17 mA/W的响应度,且响应速度达到140-150微秒,性能超过其他近红外MoS2光探测器。
总结，本文利用电极制备方法，通过界面效应和缺陷工程调控MoS2的光吸收; 通过异质结构形成光学腔调控吸收; 最终实现宽带的近红外光电检测。这些结果对二维材料光电器件的设计优化具有重要启发。
图一：通过不同方法制备的MoS2/Au异质结构的吸收谱和STEM图像,展示了电极的制备方法会影响MoS2的近红外吸收。（a）金属沉积时能量高的Au原子能够嵌入MoS2并形成缺陷的示意图。(b)在同一片MoS2上制备三种不同Au薄膜的样品结构。(c)三种样品的吸收谱。 (d)-(f) 三种不同材料的STEM扫描图。
图二：带有MoS2的Fabry-Perot空腔的吸收光谱调制图。（a）显示额外沉积2 nm Au后进一步提高了吸收。(b)显示随着MoS2厚度增大,吸收峰红移。(c)显示吸收峰与MoS2厚度呈线性关系,符合典型的FP腔体特性。(d) 和 (e)分别绘制了界面态吸收和FP腔体效应这两种机制形成强吸收的原理示意图。
图三：通过光电流MAPPING研究了MoS2/转移Au和MoS2/溅射Au的光电流产生机制。（a）和（b）分别为样品与测试配置示意图。（c）三行MAPPING数据分别对应零偏置、正负1 V偏置条件下的光电流分布。（d）和（e）两种界面下的带图与光电子激发过程示意图。（f）器件在0、-1、1 V下的能带图。
该文章近日发表在国际顶尖学术期刊《Light: Science & Applications》，题为“Engineering electrode interfaces for telecom-band photodetection in MoS2/Au heterostructures via sub-band light absorption ” 。Chengyun Hong为论文的第一作者，Ji-Hee Kim, Sang-Hyun Oh和Tony Low为论文通讯作者。（来源：LightScienceApplications微信公众号）
相关论文信息：https://www.nature.com/articles/s41377-023-01308-x
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